主页《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上发表学术论文

发文时间:2019-08-24

      近日,材料学院主页《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上发表题为“Two-dimensional conjugated aromatic networks as high-site-density and single-atom electrocatalysts towards oxygen reduction reaction”的学术论文。报道了一种具有高位点密度的二维导电共轭化合物,开发了一种新型的氧还原反应催化剂。

       氧还原反应(ORR)是金属空气电池和燃料电池等多种能源转换和存储装置中的关键反应。鉴于M-N4单原子位点的高催化活性,衍生自热解碳质材料的电催化剂被认为是最有希望替代贵金属Pt的ORR电催化剂。然而,制备M-N4位点的常规方法往往涉及高温处理,这将导致不均匀的位点结构,并限制活性位点数量和密度,从而大大降低催化剂的质量/体积比活性,增加气体扩散电极的传质阻力,不利于其在能源装置中(尤其是在大电流密度下)的使用。因此,发展高位点密度的单原子M-N4催化剂是促进能源转换装置大规模实际应用的关键。本工作在前期工作基础上(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 9038-9043;Nano Energy, 2016, 30, 426-433;Nano Energy, 2017, 34, 338-343;Small, 2017, 13, 1604290;Small, 2016, 12, 4193-4199;Catal. Sci. Technol., 2017, 7, 1529-1536),通过无热解法构建了一种具有高位点密度的二维导电共轭化合物(CAN-Pc(Fe/Co)),将其直接用作氧还原反应催化剂表现出了超越商业Pt/C的优异性能。以其作为阴极催化剂组装成锌空电池时,最大功率密度达到88 mW cm-2,其质量和体积功率密度分别是商业Pt/C催化剂的5.6和3.6倍。多种表征和理论计算结果表明,CAN-Pc(Fe/Co)优异的ORR催化活性是M-N4结构中金属位点的电子离域和不同自旋态的存在产生的。

  

       本文第一作者为我院博士生杨少轩,王峰教授、张正平副教授、美国凯斯西储大学戴黎明教授为本文的通讯作者,北京化工大学为第一完成单位,美国凯斯西储大学为合作单位。本研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京化工大学人才引进启动基金和中央高校基本科研业务费等项目的资助。

      文章信息:Shaoxuan Yang, Yihuan Yu, Meiling Dou, Zhengping Zhang*, Liming Dai* and Feng Wang*, Two-dimensional conjugated aromatic networks as high-site-density and single-atom electrocatalysts towards oxygen reduction reaction, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201908023

      全文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908023

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